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復(fù)合材料對(duì)剎車改革的重要性論文
一、基體改性。
1、摩擦性能的影響因素。
摩擦性能是摩擦副系統(tǒng)的綜合特性,受滑動(dòng)過程中各種因素的影響,如摩擦副材料性質(zhì)、正壓力大小、剎車速度、溫度狀況,摩擦副材料的顯微結(jié)構(gòu)特征及其導(dǎo)致的材料性能,摩擦表面接觸幾何特性和表面層物理性質(zhì),以及環(huán)境介質(zhì)的化學(xué)作用等[4]。為獲得要求的剎車性能,剎車材料絕非單一的組分或化合物,而是由許多材料復(fù)合而成,超過2000種不同的材料及其變體應(yīng)用于剎車成分[10]。剎車材料的成分與結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)影響熱流、可靠性、噪音特征及服役壽命[10]。給定的C纖維增強(qiáng)復(fù)合材料,其摩擦磨損性能、力學(xué)特性和熱性能將主要取決于增強(qiáng)C纖維的強(qiáng)度和結(jié)構(gòu)(尤其Z向纖維的體積含量),同樣也取決于基體的成分、密度和晶粒結(jié)構(gòu)。為了分析添加劑在摩擦磨損控制中的作用,僅僅知道添加劑的化學(xué)組成是不夠的,因?yàn)樗鼈兊男螒B(tài)、分布及顆粒尺寸將影響摩擦和磨損行為。如圓球狀和棱角分明的粒狀材料對(duì)控制剎車行為的摩擦表面膜的形成及穩(wěn)定性的影響不同。研磨劑的作用是幫助維護(hù)摩擦副的摩擦表面清潔和控制摩擦膜的建立,還可以增加摩擦,尤其在剎車初期,研磨劑能增加咬合力。摩擦改性劑可作潤滑劑,或與氧氣反應(yīng),幫助控制界面膜。填料用于協(xié)調(diào)摩擦材料的整個(gè)組成,有的填料還有其它作用如增強(qiáng)劑、抗氧化劑。填料可以是金屬、合金、陶瓷和有機(jī)材料。
2、基體改性在C纖維增強(qiáng)復(fù)合材料中的應(yīng)用。
3DC/SiC復(fù)合剎車材料通常以化學(xué)氣相浸漬(Chemical vapor infiltration,CVI)或聚合物浸漬-熱解(Polymer infiltration-pyrolysis,PIP)法結(jié)合液態(tài)硅浸滲(Liquidsiliconinfiltration,LSI)法來制備。通常以樹脂作為PIP法的C基體先驅(qū)體,若以石墨作為改性填料,則可彌補(bǔ)樹脂C難以石墨化的缺陷。樹脂C是玻璃C,易導(dǎo)致材料脆性和氧化。石墨較之樹脂C具有較好的抗氧化性和較高的熱傳導(dǎo)性。而且,石墨具有玻璃C與SiC所不具有的良好的延展性和潤滑性。M.K.Stanford[11]認(rèn)為石墨的潤滑性提供了剎車材料穩(wěn)定的摩擦性能和可控的磨損。筆者的研究[8-9,12]亦表明,石墨改性SiC陶瓷基體由于形成均勻連續(xù)而穩(wěn)定的摩擦膜,使C/SiC復(fù)合材料在高能條件下剎車曲線遠(yuǎn)較未改性C/SiC平穩(wěn),摩擦因數(shù)亦較高且隨剎車能量提高而衰減的程度顯著降低,抗磨損性成倍提高;而且,由于石墨的延展性,且C/C亞結(jié)構(gòu)間的SiC基體被石墨填料分隔開,而非富集成團(tuán)[8-9],使C/SiC復(fù)合材料的力學(xué)特性提高。由此,碳陶可優(yōu)勢(shì)互補(bǔ),以滿足更高更苛刻的剎車條件,使交通運(yùn)輸工具更為安全可靠。
Soo-JinPark等[13~14]以MoSi2作填料制備C/C復(fù)合層壓材料,MoSi2的添加有效提高了C/C復(fù)合材料的密度、石墨化度和力學(xué)特性。StevenSeghi等[15-16]以液態(tài)浸漬法將BN先驅(qū)體引入低密度短切纖維增強(qiáng)C基復(fù)合材料,獲得BN改性C基體,所制備的C/C-BN雙基復(fù)合材料顯示了較C/C單基復(fù)合材料優(yōu)異的抗磨損性,在整個(gè)測(cè)試范圍內(nèi)接近零磨損,且摩擦因數(shù)相對(duì)更穩(wěn)定。除提高材料性能外,在基體中加入填料還可降低成本。酚醛樹脂的碳化收縮率可達(dá)20%,嚴(yán)重影響增強(qiáng)體為二維的C/C復(fù)合材料的性能,亦影響增強(qiáng)體為三維的復(fù)合材料性能�？刹捎锰砑犹盍辖鉀Q先驅(qū)體裂解過程中收縮變形和孔隙率大的不足[9,12,17-22]。在酚醛樹脂先驅(qū)體中引入石墨填料后,一次浸漬-熱解可使3DC/C多孔預(yù)制體的開氣孔率降低24%,密度提高13%[9,12]。添加的填料按是否與先驅(qū)體反應(yīng),分為惰性填料和活性填料。常用惰性填料有SiC、Si3N4、BN、Al2O3等,可以抑制先驅(qū)體裂解過程的收縮,減少氣孔率,但不發(fā)生化學(xué)反應(yīng)。活性填料主要有單質(zhì)(B,Si,Al,Ti,Mo等)、金屬間化合物(CrSi2,MoSi2等)或陶瓷化合物(AlN,B4C等),它與先驅(qū)體裂解產(chǎn)物發(fā)生一系列的化學(xué)反應(yīng),生成碳化物、氮化物或氧化物等網(wǎng)狀產(chǎn)物,從而增加陶瓷產(chǎn)率。G.Stantschev等[22]制備C布疊層增強(qiáng)陶瓷基復(fù)合材料,活性填料Al和Ti微粉通過散播并涂刷在各層之間彌散分布,活性填料與基體前驅(qū)體的熱解產(chǎn)物發(fā)生反應(yīng),該反應(yīng)的膨脹效應(yīng)減小基體收縮,降低了重復(fù)的浸漬-熱解步驟,經(jīng)5次浸漬-熱解獲得較致密的陶瓷基體,材料成本降低且力學(xué)特性提高。
R.Gadow等[23]將顆粒陶瓷、陶瓷晶須及片晶引入多層C/SiC復(fù)合材料,既可補(bǔ)足熱解聚合物提供的基體,又減少和破壞了聚合物前驅(qū)體收縮時(shí)所形成規(guī)律的基體裂紋,并可使基體增強(qiáng)和增韌,從而改善性能。W.Kowbel等[24]采用PAN基2D平紋織物為增強(qiáng)體,以碳填料/熱固性樹脂漿料經(jīng)一次浸漬-熱解,在1d內(nèi)制備了密度為1.45~1.60g/cm3的C/C復(fù)合材料,這種C/C復(fù)合材料不僅徹底消除了傳統(tǒng)C/C致密化工藝的多次重復(fù)進(jìn)行的浸漬-熱解步驟,且抗彎強(qiáng)度是傳統(tǒng)C/C復(fù)合材料的兩倍。LSI法盡管是在C纖維增強(qiáng)體中制備SiC基體的低成本工藝,然而SiC基體制備過程中,纖維易受Si熔體的侵蝕,且不可避免地導(dǎo)致殘留Si。因此,一些改進(jìn)LSI工藝的文獻(xiàn)屢見報(bào)道。采用合金化處理可減小Si對(duì)C纖維的侵蝕損傷及殘留Si對(duì)復(fù)合材料高溫性能的影響。如FeSi75合金代替純Si浸漬獲得的C/SiC-Fe復(fù)合材料具有比C/SiC復(fù)合材料更穩(wěn)定的摩擦性能,其摩擦因數(shù)隨剎車次數(shù)增多的衰減降低,同時(shí)纖維損傷減小[25];以Si-Mo合金熔體代替純Si熔體,在反應(yīng)浸漬后生成MoSi2,減少了殘留Si[26-27]。然而,合金化處理因降低了Si熔體對(duì)C基體的潤濕性,將降低復(fù)合材料的致密度。JulianeMentz等[28]采用在聚合物先驅(qū)體中添加Si粉,在Si—C反應(yīng)前Si已均勻地分布在基體中,因而Si—C反應(yīng)大部分被限于基體中,減少了C纖維受損,因而所制備的短切纖維模壓增強(qiáng)SiC基復(fù)合材料具有良好的損傷容限性,但基體材料的氣孔率高。
二、改性填料在基體中的引入方法。
填料可通過漿料浸滲法引入C纖維預(yù)制體,也可在C纖維預(yù)制體制備過程中添加填料粉體[29]。但對(duì)于3D針刺C纖維預(yù)制體,在針刺過程中引入填料微粉的量受到限制,過多的微粉會(huì)使氈體成形困難。趙磊[29]在針刺過程中引入填料微粉,但引入量不超過1.4%(體積分?jǐn)?shù)),分布亦不均勻。漿料浸滲法通過控制漿料性能如固相含量、表面荷電狀態(tài)、填料粒徑及粒徑分布等來提高浸滲效率[30]。漿料浸滲法的最大優(yōu)點(diǎn)是可預(yù)先將大量的基體微粉引入預(yù)制體,快速填充大孔隙,浸滲后殘留的小孔隙、微粉顆粒之間以及顆粒和纖維之間的結(jié)合由較少次數(shù)的后續(xù)致密化過程完成,因此能顯著縮短復(fù)合材料的制備周期,降低成本[31-33]。
Z.Rak[34]報(bào)道,通過漿料浸漬在纖維預(yù)制體中填充大量的SiC粉體后,僅用一次液態(tài)Si-C-N先驅(qū)體浸漬-熱解便獲得密度為2.32g/cm3的2D連續(xù)纖維增強(qiáng)復(fù)合材料。R.N.Singh等[35]提出將每一層2D碳布浸入粉體漿料,然后堆疊這些碳布,保證浸漬充分而均勻。Donato等[36]改進(jìn)了Singh等的工藝,利用由填料和液態(tài)先驅(qū)體組成的漿料來縮短工藝周期。但這些碳布層間的大孔隙無法被填料充分填充,因?yàn)槊恳粚犹疾际菃为?dú)浸漬的。Sea-HoonLee等[37]將12層2D碳布疊放在模具中同時(shí)浸漬漿料,并改進(jìn)傳統(tǒng)的樹脂轉(zhuǎn)移模壓(Res?in-transfer-molding,RTM)工藝,用一個(gè)可變形的箔片替換固定的模具底板,料漿浸滲時(shí)在壓力下箔片往外鼓出,因而模具內(nèi)空間增大,碳布層間的空隙亦增大,漿料浸滲的效果得以顯著提高,如圖4所示。圖4a為堅(jiān)固模具的傳統(tǒng)固定襯底,編織物壓制漿料的浸漬;圖4b為底部具有可變形箔片的模具,浸漬前;圖4c為浸漬過程箔片外凸導(dǎo)致疊置的編織物體積增加;圖4d為朝里壓箔片去除多余的漿料。M.Seibold和P.Greil[38]將樹脂與粉體填料混合制成樹脂漿料,然后采用RTM法(圖5)制備內(nèi)部為2D長纖維、外部為短纖維的三明治型C纖維增強(qiáng)SiC基復(fù)合材料。受制備工藝的限制,漿料浸滲法的應(yīng)用局限于2D復(fù)合材料[31-33,37]。Naslain指出如果漿料浸滲法能在多維預(yù)制體中實(shí)現(xiàn),將非常有吸引力[39]。漿料浸滲法制備3D復(fù)合材料在國外已逐漸成為研究熱點(diǎn)。然而,目前在保證均勻的基礎(chǔ)上向密度較大、較厚的3D預(yù)制體中引入盡可能多的微粉還是一個(gè)挑戰(zhàn)性的課題,對(duì)含填料基體的3D復(fù)合材料的性能亦報(bào)道不多。
要在3DC纖維預(yù)制體中獲得高的填料填充密度,需滿足[40]:1)顆粒需互相排斥以保證粉體顆粒在料漿中充分分散,因具有良好分散性的料漿比絮凝的料漿能獲得更均勻的顯微結(jié)構(gòu)和更高的填充密度;2)粉體填料應(yīng)擁有適當(dāng)?shù)牧胶土椒植?這樣填料顆粒才能順利通過C纖維預(yù)制體中的孔隙渠道,獲得致密的固化層,顆粒粒徑必須足夠小才能不堵塞孔隙通道。3)粉體填料應(yīng)擁有合適的形狀,球形粉體的浸漬阻力小于不規(guī)則粉體,具有光滑表面的粉體浸漬阻力小于具有粗糙表面的粉體。同樣,對(duì)于相同顆粒粒徑和粒徑分布的粉體漿料,其填充效果亦受預(yù)制體孔隙結(jié)構(gòu)如孔徑分布、纖維單絲間及纖維束間間隙等影響。法國專利[41]表明采用加壓浸滲法可使微粉在3D纖維預(yù)制體中進(jìn)行堆積充填。文獻(xiàn)[42]提出了該專利中的加壓過濾示意圖(圖6)。S.M.Sim和R.J.Kerans[43]采用加壓過濾法在纖維含量為40%(體積分?jǐn)?shù))的3D預(yù)制體中浸滲漿料,制得2.5mm厚3D莫來石/氧化鋁-氧化硅復(fù)合材料,所用漿料中含20%(體積分?jǐn)?shù))的亞微米級(jí)微粉,復(fù)合材料中含30%~40%(體積分?jǐn)?shù))的微粉。T.Mah和K.A.Keller[44]采用基體漿料壓力浸漬過濾法制得6.4mm厚3D莫來石/氧化鋁復(fù)合材料,漿料中含3%(體積分?jǐn)?shù))的亞微米級(jí)微粉,復(fù)合材料中含30%~40%的微粉。
謝翀博等[45-46]僅在低密度(0.2g/cm3)、低纖維(體積分?jǐn)?shù)為11%)、10mm厚3D碳纖維預(yù)制體中實(shí)現(xiàn)1μm粒徑微粉的浸滲。文獻(xiàn)[47-48]中均在采用其它工藝制備3D復(fù)合材料時(shí)輔以漿料浸滲法,但未提及填料粉體粒徑與浸滲厚度。鄭文偉等[49-50]分別采用超聲浸滲和真空浸滲兩種方法在3D預(yù)制體中引入0.4μmSiC微粉,并結(jié)合PIP法制備C/SiC復(fù)合材料,但未提及預(yù)制體的尺寸。筆者將酚醛樹脂和石墨粉體(平均粒徑2.5μm,呈片狀)組成的漿料以單向壓力浸滲法引入到15mm厚的3D針刺C纖維預(yù)制體(纖維的體積分?jǐn)?shù)為30%,密度為0.55g/cm3)(圖7)中,制備石墨改性C/SiC剎車材料,引入的石墨填料主要分布在胎網(wǎng)層等大孔隙區(qū)域,但在復(fù)合材料的厚度方向呈均勻彌散分布。從以上文獻(xiàn)報(bào)道可見目前漿料浸滲3D纖維預(yù)制體主要限于在薄的低密度的預(yù)制體中實(shí)現(xiàn),且固相顆粒粒徑受限。這是由于微粉與纖維之間以及微粉顆粒之間存在摩擦力,漿料中的顆粒流經(jīng)預(yù)制體渠道,在如圖6所示的壓力浸漬過程中,預(yù)制體內(nèi)部建立一固化層,減小了進(jìn)一步浸漬的孔隙通道,且固化層中的粉體顆粒與纖維極大地增加了后續(xù)浸漬的摩擦力,所以對(duì)于較厚的預(yù)制體漿料不能完全滲透。
三、展望。
由于現(xiàn)有的C/C或C/SiC剎車材料尚存在一些性能缺陷,可利用復(fù)合原理,使C相與陶瓷相復(fù)合,制備一種碳陶雙基復(fù)合材料,使陶瓷相的高強(qiáng)度、高硬度、溫度穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性與石墨化C相的延展性和潤滑性結(jié)合起來,或引入其它填料相改善陶瓷或C相,使多相之間性能取長補(bǔ)短,起到協(xié)同作用,獲得單一的基體材料所沒有的優(yōu)秀綜合性能。這為新型C纖維增強(qiáng)復(fù)合剎車材料的制備提供新的思路。LSI法只能浸漬低熔點(diǎn)且與C纖維潤濕良好的Si,由此引入的基體材料僅限于SiC,因此有必要根據(jù)性能需要進(jìn)一步拓寬工藝思路,使基體材料的類型更多,同時(shí)優(yōu)化基體結(jié)構(gòu)。
3D預(yù)制體中成功引入改性填料將使單一基體相區(qū)被幾種基體相相互彌散的分布區(qū)取代,從而使根據(jù)材料性能要求設(shè)計(jì)或優(yōu)化基體成分與結(jié)構(gòu)得以實(shí)現(xiàn)。但向3D復(fù)合材料中引入改性填料至今還是一項(xiàng)挑戰(zhàn)性的課題。漿料法浸滲3D纖維預(yù)制體引入改性填料的發(fā)展方向:1)減小粉體粒徑和形狀對(duì)浸漬效果的敏感性;2)減小預(yù)制體密度和厚度對(duì)浸漬效果的敏感性;3)使粉體盡可能在整個(gè)預(yù)制體中均勻彌散分布;4)在保證均勻彌散的基礎(chǔ)上向更厚的、密度更大的預(yù)制體中引入盡可能多的微粉
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